В VLC можно, если в настройках назначишь, включишь опцию глобальных горячих клавиш и т.д. Ссылку уже скинули... Но вообще кто слушает музыку в VLC? Может ты ещё и ешь из сковородки и пьёшь из чайника? Используй любой другой музыкальный плеер, например foobar 2000. Прекрасно работает с медиа клавишами. Если медиа клавиш нет, то назначь через драйвер клавиатуры на какую-нибудь клавиши или комбинацию. Стим и прочие программы могут назначить на кнопку геймпада, например на комбинацию PS\XBOX + X и там же кнопки переключения треков можно назначить.